Estudos Experimentais e Modelação de Heteroestruturas Multiferróicas Magnetoelétricas

• Main Author: de Oliveira Amorim, Carlos
• Format: Dissertation
• Language: English
• Published: ProQuest Dissertations & Theses 01-01-2019
• Subjects: Analytical chemistry; Atomic physics; Condensed matter physics; Electric fields; Electromagnetics; Electrons; Materials science; Molecular beam epitaxy; Optics; Phase transitions; Spectrum analysis; Thin films
• ISBN: 9798383486528

Materiais Multiferróicos são um tipo de materiais bastante exótico que apresentam simultaneamente dois ou mais tipos de propriedades ferróicas. Multiferróicos magnetoelétricos, em particular, são uma classe de materiais muito proeminente, principalmente devido às suas espantosas aplicações tecnológicas, tais como sensores magnéticos, dispositivos de conversão/colheita de energia, e memórias the alta eficiência.Todavia, materiais magnetoelétricos intrínsecos são verdadeiramente raros e ainda não possuem propriedades adequadas ao uso do dia-a-dia. Uma das razões para que isto aconteça prende-se com o facto dos requisitos para existência de magnetismo e ferroeletricidade na matéria serem a priori contraditórios, uma vez que enquanto os primeiros necessitam de orbitais dn semipreenchidas, os últimos tendem a favorecer orbitais d0. Porém, Multiferróicos magnetoelétricos extrínsecos não sofrem desta limitação pois não partilham a mesma fase sendo portanto uma abordagem promissora para a construção de um bom Multiferróico magnetoelétrico.Esta tese focar-se-á no estudo de sistemas contendo Fe e BaTiO3 como meio de se alcançarem novos efeitos magnetoelétricos. Um auto-compósito de BaTiO3:Fe é apresentado, que apesar da sua diminuta concentração de Fe (apenas 113 ppm atómicas), ainda assim apresenta um comportamento magnético ordenado. A magnetização do Fe apresenta duas variações bruscas no seu valor espontâneo, uma com M/M ≈ 32% e outra com M/M≈ 14%. Estas transições magnéticas estão correlacionadas com as transições de fase ferroelétricas do BaTiO3 (ortorrômbica↔tetragonal e tetragonal↔cúbica).Este auto-compósito magnetoelétrico foi a motivação par ao uso da Teoria de Densidade Funcional (DFT) como meio para descobrir os mecanismos microscópicos por trás deste acoplamento magnetoelétrico tão intenso. O estudo de uma mono-camada de Fe colocada sobre várias células unitárias de BaTiO3 levaram à descoberta de várias interfaces com mudanças abruptas na sua magnetização espontânea, ora através do aumento ou diminuição dos momentos magnéticos do Fe, ora através da mudança entre a natureza antiferromagnética ou ferromagnética da camada de Fe.Contudo, o destaque dos estudos de DFT reside na descoberta de um tipo particular de interfaces onde ocorre uma transição de estado High-Spin–Low-Spin que consegue colapsar completamente o momento magnético atómico dos átomos de Fe, dependendo do campo cristalino local sentido por esses mesmos átomos. Baseado neste efeito, um dispositivo Multiferróico magnetoelétrico foi proposto.Sabendo a importância do campo cristalino para as transições de estado High-Spin–Low-Spin state, um estudo minucioso foi feito relativo ao gradiente de campo elétrico (EFG) nos sítios possíveis do BaTiO3, usando um estudo combinado entre Correlações Angulares Perturbadas (PAC) e DFT. Neste estudo, concluiu-se que PAC não é uma técnica hiperfina adequada para o estudo quantitativo do tensor EFG de interfaces de BaTiO3/Fe, dados os efeitos não desprezáveis das sondas radioativas na matriz de BaTiO3. Finalmente, foi feita a deposição de Heteroestruturas de BTO/Fe em substratos de LaAlO3, MgO, Al2O3 e SrTiO3 usando RF-Sputtering, assim como deposição de camadas de Fe em substratos de BaTiO3cortados nos planos (100), (110) e (111) planes, usando Molecular Beam Epitaxy (MBE), numa tentativa de recrear as interfaces com efeitos magnetoelétricos mais apelativos, previstos pela modelação DFT.