(x)CeO₂-(1-x)ZrO₂ 나노촉매의 합성 및 수중 tetracycline의 광-초음파 분해제거연구

• Published in: Daehan hwan'gyeong gonghag hoeji Vol. 44; no. 6; pp. 203 - 215
• Main Authors: 김규리(Gyuri Kim), 예연지(Yeonji Yea), 박세준(Sejoon Park), 변성준(Seongjun Byeon), 서승범(Seungbeom Seo), 조준형(Junhyeong Cho), 박창민(Chang Min Park)
• Format: Journal Article
• Language: Korean
• Published: 대한환경공학회 01-06-2022
• Subjects: 환경공학; Zirconia; 광분해; 초음파분해; Ceria; Visible-light; Ultrasound; Tetracycline
• ISSN: 1225-5025; 2383-7810

목적: Tetracycline (TC) 항생제는 인체에 위장 및 간장장애와 드물게는 광선과민증과 골조직으로의 침착을 일으킬 수 있는 위험이 있어 수중에 잔류하는 TC를 완전 제거할 수 있는 기술의 개발이 시급하다. 본 연구에서는 수계 난분해성 미량오염 물질인 TC를 효율적으로 분해할 수 있는 새로운 형태의 광-초음파 촉매분해 시스템을 제안하였다. 방법: 광-초음파 촉매제로서 (x)CeO₂-(1-x)ZrO₂ (x = 0, 0.25, 0.50, 0.75, and 1) 이진 나노복합체를 열수 방법으로 합성하고, 이를 X-ray diffraction (XRD), Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR), field emission scanning electron microscope (FE-SEM), UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), Brunauer-Emmett-Teller surface area 분석기법을 통해 물리화학적, 광촉매적 특성을 분석하였다. 가장 효율이 높은 CZ0.75를 대상으로 용액의 초기 pH, 촉매제의 주입량, 반응시간, TC의 농도, 초음파의 세기와 같은 공정인자에 따른 영향성을 연구하였다. 또한, 스캐빈져 실험을 통해 TC 분해의 메커니즘을 분석하였으며, ultra-high performance liquid chromatography-mass spectrometry 기법으로 분해 부산물을 조사하였다. 결과 및 토의: 0.75CeO₂-0.25ZrO₂ (CZ0.75) 나노복합체가 빛이 없는 조건에서 TC의 흡착 제거능은 낮았으나, 소재 및 고도처리시스템의 시너지 효과로 인해 최적 조건 (CZ0.75 투여량 = 0.2 g/L, pH = 5.3, 초기 TC 농도 = 10 mg/L, 초음파 주파수 = 970 kHz, 초음파 세기 = 300 W, 빛 세기 = 0.17 mW/cm²)하에서 10 mg/L의 잔류 TC를 60분간 89% 촉매분해할 수 있었다. 결론: 본 연구에서 제안된 초음파/가시광선/CZ0.75 시스템은 광초음파 촉매 분해 과정의 높은 TC 분해 효율을 보였으며 이는 TC로 오염된 폐수를 처리하기 위한 효율적 시스템으로 사용될 수 있을 것이다. Objectives: Tetracycline (TC) antibiotics have a risk of causing gastrointestinal and hepatic disorders and, in rare cases, photosensitivity and deposition in bone tissue. Hence, it is urgent to develop a technology that can completely remove TC remaining in the water. Therefore, the aim of this study is to develop a new type of sonophotocatalytic decomposition system that can efficiently decompose TC, a water-based recalcitrant trace pollutant. Methods: As a sonophotocatalyst, (x)CeO₂-(1-x)ZrO₂ (x= 0, 0.25, 0.5, 0.75, and 1) binary nanocomposites were synthesized by hydrothermal methods, followed by X-ray diffraction (XRD), Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR), field emission scanning electron microscope (FE-TEM), UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), Brunauer-Emmett-Teller surface area techniques. The effect of factors such as initial pH of solution, catalyst dosage, reaction time, initial TC concentration, and ultrasonic intensity was studied. The mechanism is proposed in the US/Vis/CZx system and transformation products formed during the process were identified by an ultra-high performance liquid chromatography-mass spectrometry technique. Results and Discussion: The 0.75CeO₂-0.25ZrO₂ (CZ0.75) nanocomposite had low adsorption and removal ability of TC in the absence of light, but due to the synergistic effect of the material and the advanced treatment system, the 10 mg/L of TC was removed by 89% under US/Vis irradiation for 60 min at the optimized operational condition (dosage of CZ0.75 = 0.2 g/L, pH = 5.3, initial TC concentration = 10 mg/L, US frequency = 970kHz, US power = 300 W, and light intensity = 0.17 mW/cm²). Conclusions: The US/Vis/CZ0.75 system proposed in this study showed high TC decomposition efficiency in the sonophotocatalytic degradation process, which can be used as an efficient system for treating wastewater contaminated with TC. KCI Citation Count: 0