In-situ Diagnostik von Zeolithbildungsprozessen auf Basis der Messung von Ultraschalldämpfung und -Geschwindigkeit

• Main Author: Baser, Hasan Hüseyin
• Format: Dissertation
• Language: German
• Published: ProQuest Dissertations & Theses 01-01-2013
• Subjects: Crystallization; Industrial engineering; Medical imaging; Process controls; Ultrasonic imaging; Zeolites
• ISBN: 9798383067833

In dieser Arbeit wurden die Synthesen von Zeolithen mittels Messung von US-Dämpfung und -geschwindigkeit untersucht. Die Zielstellung der Arbeit war zu überprüfen, ob Ultra-schall als eine diagnostische Methode zur Prozesskontrolle der Zeolithsynthese eingesetzt werden kann und aus den in-situ Ultraschallergebnissen kinetische und reaktionsmechanisti- sche Informationen erhalten werden können.Ausgewählt wurden die hydrothermalen Synthesen von Zeolith A nach dem Sol-Gel-Prozess und die kolloidalen Synthesen von Zeolith A und Silikalith-1 Lösungen sowie die solvothermale Synthese von CuBTC.Die in-situ Ultraschalldaten korrelierten in den Sol-Gel-synthesen mit der Entwicklung der Kristallinität und in den kolloidalen Synthesen mit der Zunahme der Produktmenge.Die US-Geschwindigkeit reagierte mehr auf die chemischen und physikalischen Änderungen (z.B. Ionenkonzentrationen, die Dichte und die Temperatur) in der flüssigen Phase. Die US- Dämpfung korrelierte besser die Änderungen in der festen Phase.Somit bietet die Anwendung des Ultraschalls als eine in-situ diagnostische Methode die Möglichkeit, die Änderungen des Synthesezustandes einer Zeolithkristallisation sowohl in der flüssigen Phase als auch in der festen Phase während des gesamten Kristallisationsvorganges beobachten zu können.In Kristallisationsprozessen von Zeolithen bildet sich oftmals zunächst eine metastabile Phase, die sich schließlich in eine unerwünschte stabilere Phase umwandelt. Aus diesem Grund wäre es wünschenswert, den Kristallisationsprozess der Synthese auf eine kostengünstige, robuste und einfacher Weise zu verfolgen. Bei allen Synthesen in dieser Arbeit konnten der Anfang und das Ende der Kristallisation sowie die Dauer der Inkubations- bzw. Kristallisationsdauer exakt in-situ detektiert werden. Somit eignet sich die Methode zur Prozesskontrolle nicht nur in Laborsynthesen sondern auch in den industriellen Großanlagen.Durch die erhaltene hohe Anzahl an Datenpunkten konnten die kinetischen Daten wie die Aktivierungsenergie und Reaktionsgeschwindigkeit bzw. Ordnung auf einfacher und sicherer Weise mit geringem Fehler erhalten werden. Durch die in-situ Analyse wurde die Synthese nicht gestört und die Daten konnten trotz der großen Menge schnell ausgewertet werden, was man für eine ex-situ Analyse gebrauchen hätte. Somit konnte gezeigt werden, dass die Ultraschalldiagnostik auch als ein Tool zur Erhaltung von kinetischen Daten eingesetzt werden kann.Obwohl die hier angewendete Ultraschalltechnik keine struktursensitive Analysemethode ist, konnte man aus den Ergebnissen wichtige Information auch über den Verlauf der Kristallisationsentwicklung erhalten werden.Durch den Einsatz der Ultraschallmessung in dieser Arbeit konnten wichtige Informationen zu den Kristallisationsvorgängen von Zeolithen und MOF´s bekommen und ein besseres Verständnis der Arbeitsweise des in-situ Ultraschallmonitorings erhalten werden.